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Active site concentration steers the reaction pathway of CO2 electroreduction
活性位点浓度控制二氧化碳电还原反应路径
- Zhu, Xiaoyue;
- Li, Zijian;
- Zhang, Yuhang;
- Geng, Yanru;
- Kim, Min Gyu;
- ... Jang, Haeseong;
- 외 3명
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局部活性位点浓度和构型对CO2 还原选择性的关键影响鲜少被 探究, 这主要是由于构建明确结构存在挑战. 在本研究中, 我们采用熔 盐辅助策略合成了具有可调构型和Cu与Ce-OV 位点相对浓度的Ce-OV-Cu级联催化剂. 构建了两种不同的几何结构: 一种是密集的铜位点环绕 着Ce-OV, 另一种是孤立的Cu中心被Ce-OV 包裹. 这些构型有效地将关 键的*CHO或*COH中间体导向与*CO的耦联或与*H的加氢反应, 从而 切换产物选择性. 具有孤立Cu中心的CuCe10Ox 催化剂在−1.6 V vs. RHE实现了61.7%的高甲烷法拉第效率(FE), 而局部富Cu的Cu10CeOx 则 有利于 C2 的生成, 在−1.4 V vs. RHE时 FEC2 为61.5%. 机理研究表明, 局部 聚集的Cu位点表现出对*CO2 的强吸附力, 增加了*CO的表面覆盖度, 促进了*CO–*COH耦联; 富含Ce-OV 且具有孤立Cu中心产生丰富的 *H, 促进了*CHO中间体向CH4 的深度质子化. 这项工作提出通过调控 局域活性中心相对浓度来控制二氧化碳电还原反应路径制备目标产物 的新型催化剂设计理念.
키워드
electrocatalyst; CO2 reduction reaction; active site concentration; reaction pathway; selectivity; CONVERSION
- 제목
- Active site concentration steers the reaction pathway of CO2 electroreduction
- 제목 (타언어)
- 活性位点浓度控制二氧化碳电还原反应路径
- 저자
- Zhu, Xiaoyue; Li, Zijian; Zhang, Yuhang; Geng, Yanru; Kim, Min Gyu; Jang, Haeseong; Liu, Shangguo; Liu, Xien; Qin, Qing
- 발행일
- 2026-05
- 유형
- Article; Early Access
- 언어
- ENG
- 출판사
- SCIENCE PRESS
- 발행국가
- 중국
- ISSN
- E 2199-4501
P 2095-8226